在高功率压电器件(如超声焊接、清洗、加工与医疗手术等)中,材料既需要高压电常数(d33)以保证能量转换效率,又需要高机械品质因数(Qm)以降低机械损耗。然而在铌酸钾钠(KNN)基无铅压电陶瓷体系中,“d33与Qm此消彼长”的矛盾长期存在:传统缺陷偶极硬化虽能提升Qm,却常以显著牺牲d33为代价,且在高温/高驱动下稳定性受限。
近日,四川大学朱建国教授团队提出“非均匀扩散+界面应力”的新策略,在KNN基复合陶瓷中同时构建“局部结构异质性”和“界面残余应力场”,显著提升电机耦合兼容性:在保持较高d33的同时,将Qm实现三倍以上提升(56→205),并获得d33 = 370 pC/N的综合性能表现。该工作为高功率无铅压电器件提供了新的材料设计路线。
相关研究成果以“Heterogeneous diffusion and remnant hardening with excellent electromechanical compatibility in alkaline niobate composites”为题发表在Journal of Materials Chemistry A期刊上。四川大学朱建国教授为该论文的通讯作者。
研究团队设计并制备了CuSb2O6(CSO)掺杂KNN基陶瓷体系。在烧结过程中发生“双向扩散”:Sb从CSO相扩散进入KNN基体并取代Nb,诱导局部结构异质性;同时少量Nb从基体扩散进入CSO相并与Cu作用形成第二相,从而在基体/第二相界面引入局部应力场。这种“结构异质性+界面应力场”的双调控,为兼顾高d33与高Qm奠定基础。

图1. KNN/xCSO复合陶瓷中异质扩散的示意图
TEM与PFM在第二相附近观察到畴细化与畴壁密度提升,并出现畴在界面“终止”的现象,说明界面应力场对畴壁迁移具有钉扎作用,有利于降低机械损耗、提升Qm。与此同时,Sb进入晶格会逐步破坏长程铁电有序(LRFO)并增强局部结构异质性;Raman mapping显示随CSO含量提高,特征峰面积增大,进一步证明局域异质性增强。KPFM也观察到电势分布不均匀,支持“局部结构异质性”存在,被认为是维持较高d33的重要原因之一。

图2.(a1)通过TEM图像呈现的KNN/0.012 CSO样品的畴结构形貌。(a2)与(a3)分别为(a1)中局部区域的放大图。(b1-b3)利用面外PFM模式对KNN/0.012 CSO样品电畴进行的详细表征,分别对应形貌图、振幅图和相位图。拉曼面扫结果以色阶形式展示,其输出参数为特征峰面积—图中颜色越亮代表峰面积越大,反之则越小。其中(c)以KNN/0.004 CSO陶瓷的612 cm-1特征峰面积为参数,(d)以KNN/0.012 CSO陶瓷的609 cm-1特征峰面积为参数。(e)KNN/0.012 CSO样品的表面电势分布图。
在适量CSO加入条件下,复合陶瓷Qm由56提升至205,同时d33仅由450 pC/N小幅下降至370 pC/N,打破“提升Qm必然大幅牺牲d33”的常见困境。其中,Qm提升与界面应力场对畴壁运动的抑制相关;而d33的维持则与Sb诱导的局部异质性提升结构柔性、以及界面空间电荷可能减小去极化场等因素有关。最终KNN /0.012 CSO样品实现d33 = 370 pC/N与Qm = 205的优异综合性能。

图3.(a)极化后复合陶瓷在谐振与反谐振频率附近的阻抗及相位角频谱。通过测量样品在谐振频率附近的阻抗与相位角频率谱,表征其机电性能。(b)d33与Qm值随CSO含量变化的函数关系。(c)KNN/x CSO复合陶瓷与其他已报道KNN基体系陶瓷的综合性能对比。(d)复合陶瓷在30至500 °C温区内的相对介电常数-温度曲线。
本工作提出“非均匀扩散+界面应力”的KNN基复合陶瓷设计策略:通过Sb扩散诱导局部结构异质性维持高d33,同时利用第二相引发的界面残余应力场钉扎畴壁、显著提升Qm,从而实现优异电机耦合兼容性。代表性样品KNN/0.012 CSO实现d33 = 370 pC/N、Qm = 205,并展现更好的高温稳定潜力,为高功率无铅压电器件提供了可推广的材料设计范式。
文章信息:https://doi.org/10.1039/d4ta07326f