近日，材料科学与工程学院吴家刚团队在国际权威期刊Angewandte Chemie上发表了题为“Origin of Surface Reconstruction in Lattice Oxygen Oxidation Mechanism Based-Transition Metal Oxides: A Spontaneous Chemical Process”的研究论文（DOI：10.1002/ange.202218599）。我院2021级博士研究生吴超为论文的第一作者，吴家刚教授为第一单位通讯作者，四川大学材料科学与工程学院为第一通讯单位，新加坡国立大学，新加坡科技研究局为合作通讯单位。

基于晶格氧氧化机制 (LOM)的过渡金属氧化物（如钙钛矿和尖晶石）是目前研究非常广泛的碱性析氧反应（OER）电催化剂，具有非常广阔的应用前景。众多研究表明，在析氧反应过程中这些过渡金属氧化物的表面会经历不可逆的结构重组转变为金属羟基氢氧化物。这些经过结构重构所形成的金属羟基氧化物是真正起催化活性的物质。因此，深入了解LOM基过渡金属氧化物的表面重构过程并有效调控其重构程度是发展高效金属氧化物OER催化剂的关键。

该工作报道了关于过渡金属氧化物LOM催化剂表面重构机制的新发现，即过渡金属氧化物表面重构是一个无需电化学驱动的自发化学反应过程，并且水分子的吸附在该过程中起着至关重要的作用。基于此发现，该工作提出了通过引入路易斯酸特征亲水性离子（如Bi³⁺）来提升催化剂表面重构程度并增强OER活性的新思路。

基于提出的自发化学的重构过程，吴家刚团队后续提出了一种新型促进钙钛矿催化剂表面重构的策略，相关成果“Accelerated Surface Reconstruction through Regulating the Solid-Liquid Interface by Oxyanions in Perovskite Electrocatalysts for Enhanced Oxygen Evolution”(DOI: 10.1002/ange.202309107)发表在国际权威期刊Angewandte Chemie。我院2021级硕士研究生唐颖为论文的第一作者，吴家刚教授为第一单位通讯作者，四川大学材料科学与工程学院为第一通讯单位，新加坡国立大学，新加坡科技研究局为合作通讯单位。

传统上，氧空位形成能被认为是决定表面重构过程的主要因素，以往的研究大多集中在通过催化剂成分优化来调节氧空位形成能，从而影响表面重构过程。有鉴于此，本工作以典型的钙钛矿型催化剂LaNiO_3-δ为研究对象，设计了一种新型的固液界面调控策略，通过在电解液中加入含氧酸根离子（SO₄^2-, CO₃^2- 以及NO₃^-）优化催化剂-电解液之间的界面组成，打破界面离子之间的平衡，从而促进LOM基催化剂的自发表面重构，并实现了OER性能的大幅提升。

该研究得到国家自然科学基金委、四川大学（工科特色团队项目、中央高校基础研究经费）等经费支持。

  文章链接：https://doi.org/10.1002/ange.202218599

                            https://doi.org/10.1002/ange.202309107